พระที่นั่งองค์นี้ เป็นพระวิมานที่บรรทมของสมเจพระมหากษัตริยาธิราชเจ้า เป็นพระที่นั่งองค์ประธานของ พระที่นั่งในหมู่พระมหามณเฑียร ก่อสร้างในรูปลักษณะของสถาปัตยกรรมไทย องค์พระที่นั่งก่ออิฐถือปูน สร้าง เป็น ๓ องค์แฝด เรียงจากทิศตะวันออกไปทิศตะวันตก องค์กลางกว้าง ๑๔ เมตร ยาว ๒๔ เมตร องค์ตะวันออกและ ตะวันตก กว้าง ๑๐.๕ เมตร ยาว ๑๘ เมตร เท่ากันทั้ง ๒ องค์ เป็นพระที่นั่งชั้นเดียว แต่ยกพื้นสูงจากพื้นดิน ๒.๔๐ เมตร ภายนอกผนังองค์ประธานของพระที่นั่งทั้งองค์ตะวันออกและตะวันตกเป็นระเบียงรายล้อมด้วยเสานางจรัล อยู่ทุกด้าน
หลังคามุงกระเบื้องเคลือบสี มีช่อฟ้า ใบระกา นาคสดุ้ง และหางหงส์ เป็นเครื่องตกแต่งพร้อมสรรพ หน้าบัน ประดับด้วยลายจำหลักเป็นรูปสมเด็จพระอมรินทราธิราชประทับอยู่เหนือบุษบกล้อมด้วยลายกระหนกก้านขดหัว นาค
พระที่นั่งจักรพรรดิพิมานองค์กลางเป็นห้องโถง มีพระทวารและอัฒจันทร์เป็นทางลงสู่มุขกระสันชั้นลด ซึ่งเป็นท้องพระโรงทั้งด้านหน้าและด้านหลัง สำหรับอัฒจันทร์ทางลงสู่ท้องพระโรงหน้า เป็นชนิดมีชานอยู่หน้า พระทวาร มีขั้นอัฒจันทร์ขึ้นลงทางด้านข้างเบื้องหนาต่อจากชานอัฒจันทร์เป็นเกยลาลายกุดั่นย่อมุมไม้สิบสอง เกยลานี้สร้างขึ้นในรัชกาลที่ ๔ เป็นที่ประทับเวลาเสด็จฯ ออกแขกเมืองฝ่ายใน
ส่วนอัฒจันทร์ทางลงสู่ท้องพระโรงด้านหลัง ซึ่งเรียกว่า “ท้องพระโรงใน” นั้น เป็นอัฒจันทร์ลงตรง จากพระทวาร องค์ท้องพระโรงสร้างต่อจากองค์พระที่นั่งจักรพรรดิพิมานทอดยาวไปทางด้านได้
ผนังพระที่นั่งจักรพรรดิพิมานด้านหน้า ซึ่งเป็นส่วนที่ต่อเนื่องกับท้องพระโรงหน้าเขียนภาพในเรื่อง รามเกียรติ์ตอนรามสูรชิงแก้วเมขลา ที่เหนือซุ้มพระบัญชรด้านทิศตะวันออก เขียนเป็นภาพธรรมะเทวบุตรทรง ราชรถเทียบม้าขาวไว้ภายในงวงกลมพื้นเหลือง และเหนือซุ้มพระบัญชรด้านตะวันตกเขียนเป็นภาพ อธรรมะ เทวบุตรทรงราชรถเทียมราชสีห์ไว้ภายในวงกลมสีเดียวกัน คงจะเป็นภาพที่เขียนเพิ่มเติมขึ้นให้ในรัชกาลที่ ๖ ภายหลังที่ได้ทรงพระราชนิพนธ์เรื่อง “ธรรมา-ธรรมะสงคราม” แล้ว การเขียนธรรมะเทวบุตรไว้ทางด้าน ตะวันออก เขียน อธรรมะเทวบุตรไว้ทางด้านตะวันตกนั้น เห็นจะเป็นพระราชประสงค์ที่จะให้เกิดเป็นอนุสติแก่ ผู้ได้พบเห็นว่า ธรรมะย่อมนำไปสู่ความสว่างอันหมายถึงความเจริญรุ่งเรือง ส่วนอธรรมนั้น ย่อมจะนำไปสู่ความ มืดอันหมายถึงความอัปมงคล
ที่ผนังสองข้างพระทวารทางเข้าสู่องค์พระที่นั่ง เขียนเป็นภาพดวงตราข้างละ ๓ ดวงตั้งซ้อนกันอยู่เหนือ พานแว่นฟ้า ๒ ชั้น มีสัปทนกางกั้นเหนือดวงตรา
สมเด็จพระเจ้าบรมวงศ์เธอ กรมพระยาดำรงราชานุภาพ ทรงอธิบายไว้ว่า ดวงตราทั้ง ๖ ดวงนั้น หมายถึง ดวงตราตำแหน่งอัครมหาเสนาบดีทั้ง ๒ และจตุสมดมภ์ทั้ง ๔ ซึ่งอาจเขียนขึ้นในรัชกาลที่ ๔
ลำดับดวงตราที่เขียนไว้มีดังนี้:-
ผนังด้านตะวันออก
ผนังด้านตะวันตก
ผนังภายในองค์พระที่นั่งเป็นผนังเรียบ ประกอบแต่บัวไม้เชิงผนังไม่ได้เขียนภาพประกอบอย่างใด
ฝ้าเพดานทาสีแดงเข้ม ประดับดาวประจำยามซึ่งแกะสลักลงรักปิดทองประดับกระจก ท้องขื่อปิดทองลายฉลุ
พระทวารและพระบัญชรส่วนใหญ่ทำเรือนแก้วแบบซุ้มบันแถลง แต่ที่ทำเป็นเรือนแก้วลายดอกเบญจมาศ ก็มีบ้าง หน้าบานพระทวารเขียนลายรดน้ำทรงพุ่มข้าวบิณฑ์หลังบานเขียนรูปเสี้ยวกางเหยียบสิงห์ เป็นทวารบาล ตามคตินิยมของจีน บานพระบัญชรของพระที่นี่องค์ตะวันออกซึ่งเป็นพระวิมาน หน้าบานเขียนลายรดน้ำทรง พุ่มข้าวบิณฑ์ หลังบานเขียนรูปเทพธิดา
ที่คอสองปลายเสานางจรัลภายในท้องพระโรงหน้าพระที่นั่งจักรพรรดิพิมาน เขียนเป็นลายเทพยดา ประจำวัน
ความสำคัญอันเกี่ยวกับองค์พระมหากษัตริย์และราชประเพณีพระที่นั่งจักรพรรดิพิมานนี้ องค์ทางทิศตะวันออก เป็นพระวิมานที่บรรทมของสมเด็จพระมหากษัตริยาธิราช เจ้าโดยเฉพาะ ภายในกั้นพระฉากลายทองบุตาด แบ่งเป็นห้องๆ ห้องในพระฉากด้านเหนือประดิษฐานพระแท่น- ราชบรรจถรณ์ ซึ่งเคยเป็นพระแท่นบรรทมของพระบาทสมเด็จพระพุทธยอดฟ้าจุฬาโลก เบื้องหน้าพระแท่น ราชบรรจถรณ์ทอดพระแท่นลด บนเพดาน หรือพระแท่นราชบรรจถรณ์ แขวนพระนพปฎลมหาเศวตฉัตร ห้องในพระฉากด้านใต้เป็นห้องทรงเครื่อง ตั้งพระแท่นราชอาสน์ ทอดเครื่องทรงพระพักตร์และเครื่องพระสำอาง บนพระแท่น เบื้องบนกางกั้นด้วยพระนพปฎลมหาเศวตฉัตร
ตามพระราชนินิธรรมประเพณี องค์พระมหากษัตริย์ที่เสด็จขึ้นทรงราชย์แล้ว แต่ยังมิได้ทรบรับบรมราชาภิเษก จะไม่เสด็จประทับในพระที่นั่งจักรพรรดิพิมานนี้เป็นอันขาดต่อเมื่อจะได้เสด็จขึ้นเถลิงถวัลยราชสมบัติบรมราชาภิเษก ตามระบอบโบราณราชประเพณีแล้ว จึงจะเสด็จขึ้นประทับได้ โดยจะต้องจัดให้มีการพระราชพิธีเสด็จขึ้นเฉลิม พระราชมณเฑียรต่อเนื่องในการพระราชพิธีบรมราชาภิเษกด้วย
ในกาลก่อน เมื่อเสด็จขึ้นเฉลิมพระราชมณเฑียรแล้วก็จะเสด็จประทับอยู่เป็นประจำกาลต่อมาสมเด็จ พระมหากษัตริยาธิราชเจ้าได้ทรงสถาปนาพระราชฐานที่ประทับขึ้นใหม่สำหรับเป็นที่ประทับตามพระราชอัธยาศัย และตามความเหมาะสมแห่งยุคแห่งสมัย จึงมิได้ประทับ ณ พระที่นั่งจักรพรรดิพิมานเป็นประจำเช่นในสมัยก่อน แต่ในการพระราชพิธีบรมราชาภิเษก ก็ต้องจัดให้มีการพระราชพิธีเฉลิมพระราชมณเฑียร ณ พระที่นั่งจักรพรรดิพิมาน พระราชพิธีนี้เป็นพระราชพิธีโบราณมงคล สมเด็จพระมหากษัตริยาธิราชเจ้าทางภูษิตาภรณ์สีประจำวัน เสด็จ พระราชดำเนินขึ้นประทับพระที่นั่งจักรพรรดิพิมานในระมหามณเฑียรและเครื่องราชูปโภคตาม ระหว่างทางเสด็จ พระราชดำเนินทางโปรยดอกพิกุลทอง พิกุลเงิน และเงินสลึงตามลาดพระบาทครั้นได้พระฤกษ์ สมเด็จพระมาหา- กษัตริยาธิราชเจ้าเสด็จขึ้นประทับบนที่พระบรรทม ชาวประโคมลั่นฆ้องชัย และประโคมแตรสังข์เครื่องดุริยางค์ดนตรี พระบรมวงศ์ผู้ใหญ่ฝ่ายในถวายพระแส้หางช้างเผือก จั่นหมากทอง ท้าวนางผู้ใหญ่ถวายกุญแจทอง แล้วสมเด็จ พระมาหากษัตริยาธิราชเจ้าทรงเอนพระองค์ลงเหนือที่พระบรรทมเป็นพระฤกษ์
พระบาทสมเด็จพระเจ้าอยู่หัวรัชกาลที่ ๑-๒ และ ๓ เมื่อเสด็จขึ้นเฉลิมพระราชมณเฑียรแล้ว ก็ประทับอยู่ ณ พระที่นั่งองค์นี้เป็นส่วนใหญ่ พระบาทสมเด็จพระเจ้าอยู่หัวรัชกาลที่ ๔ ประทับอยู่แต่ทรงรับบรมราชาภิเษกเมื่อ พ.ศ. ๒๓๙๔ ถึง พ.ศ. ๒๔๐๒ จึงเสด็จฯ ไปประทับ ณ พระอภินิเวศน์ อันเป็นพระราชมณเฑียรที่ได้ทรงสร้าง ขึ้นใหม่ทางด้าน ตะวันตกของพระที่นั่งสุทไธสวรรยาปราสาท พระบาทสมเด็จพระเจ้าอยู่หัวรัชกาลที่ ๕ ประทับ อยู่ตั้งแต่ทรงรับบรมราชาภิเษกเมื่อ พ.ศ. ๒๔๑๑ ถึง พ.ศ. ๒๔๑๖ จึงเสด็จฯ ไปประทับ ณ พระที่นั่งมูลสถานบรม- อาสน์ พระบาทสมเด็จพระเจ้าอยู่หัวรัชกาลที่ ๖ เสด็จ ฯ มาประทับ ณ พระมหามณเฑียรนี้หลายครั้ง และในปลาย รัชกาลก็เสด็จฯ มาประทับและเสด็จสู่สวรรคต ณ พระที่นั่งจักรพรรดิพิมานนี้
พระบาทสมเด็จพระเจ้าอยู่ในรัชกาลต่อมา เมื่อเสด็จขึ้นเฉลิมพระราชมณเฑียรแล้วประทับแรมอยู่ ๑ ราตรี บ้าง ๓ ราตรีบ้าง พอเป็นมงคลฤกษ์ว่าได้เสด็จฯ เข้าที่ในพระมหามณเฑียรตามขัตติยราชประเพณีแล้ว จากนั้นได้ เสด็จฯ ไปประทับ ณ พระราชมณเฑียรหรือพระราชวังอื่นตามพระราชอัธยาศัย